А.Е. Комлев1, В.А. Вольпяс2, Р.А. Платонов3, А.Г. Алтынников4, А.Б. Козырев5

1–5 Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет «ЛЭТИ» (Санкт-Петербург, Россия)
 

Постановка проблемы. На сегодняшний день ионно-плазменное напыление является одним из широко используемых методов получения многослойных многокомпонентных структур. При ионно-плазменном напылении стехиометрия пленок определяется составом распыляемой мишени, и обычно требуется несколько различных мишеней для создания структуры с переменным стехиометрическим составом по толщине. Это приводит к необходимости остановки процессов осаждения и формированию резких скачков в стехиометрическом составе растущей структуры, а главное – к нежелательным дефектам интерфейса между слоями с различной стехиометрией.

Цель. Разработать метод формирования тонких пленок композиционного материала с заданным распределением стехиометрического состава по толщине с помощью технологии ионно-плазменного напыления.

Результаты. Разработан метод нанесения многокомпонентных пленок методом ионно-плазменного напыления с заданным непрерывным изменением стехиометрии по толщине пленки (градиентные пленки) с использованием только одной мишени. Рассмотрено использование разработанного метода для создания поликристаллических тонких пленок сегнетоэлектрика со структурой перовскита на основе твердого раствора титаната бария-стронция BaxSr1-xTiO3 (BSTO). Получены экспериментальные образцы пленок, исследован их стехиометрический состав. Проведен анализ полученных результатов и их сопоставление с результатами моделирования. Описано влияние давления рабочего газа на стехиометрический состав и скорость осаждения тонких пленок.

Практическая значимость. Разработанная методика позволит существенно повысить качество пленок композитного материала с переменным по толщине составом и элементов/устройств на их основе. Многокомпонентные градиентные пленки в зависимости от состава могут обладать уникальными характеристиками и свойствами, такими как высокая прочность, управляемая прозрачность, температурная стабильность, что делает их широко востребованными при производстве элементов и устройств СВЧ-электроники.

Комлев А.Е., Вольпяс В.А., Платонов Р.А., Алтынников А.Г., Козырев А.Б. Метод формирования тонких пленок с заданным стехиометрическим распределением состава по толщине // Нанотехнологии: разработка, применение – XXI век. 2023. Т. 15. № 1. С. 32–40. DOI: https://doi.org/10.18127/ j22250980-202301-03

1. Gao W., Zhu Y., Wang Y., Yuan G., Liu J.M. A review of flexible perovskite oxide ferroelectric ƍlms and their application. Journal of Materiomics. 2020. № 6. P. 1–16.
2. Won S.S., Seo H., Kawahara M., Glinsek S., Lee J., Kim Y., Jeong C.K., Kingon A.I., Kim S.H. Flexible vibrational energy harvesting devices using strain-engineered perovskite piezoelectric thin ƍlms. Nano Energy 2019. № 55. P. 182–192.
3. Sharma A.P., Behera M.K., Pradhan D.K., Pradhan S.K., Bonner C.E., Bahoura M. Lead-free relaxor-ferroelectric thin ƍlms for energy harvesting from low-grade waste-heat. Scientific Reports. 2021. № 11, P. 1–10.
4. Mikolajick T., Schroeder U., Slesazeck S. The past, the present, and the future of ferroelectric memories. IEEE Transactions on Electron Devices. 2020. № 67. P. 1434–1443.
5. Park M.H., Lee Y.H., Kim H.J., Kim Y.J., Moon T., Kim K.D., Hyun S.D., Hwang, C.S. Morphotropic Phase Boundary of Hf1–xZrxO2 Thin Films for Dynamic Random Access Memories. ACS applied materials & interfaces. 2018. № 10. P. 42666–42673.
6. Crunteanu A., Muzzupapa V., Ghalem A. Huitema L., Passerieux D. Borderon C., Renoud R., Gundel H.W. Characterization and performance analysis of BST-based ferroelectric varactors in the millimeter-wave domain. Crystals. 2021. № 11. P. 277.
7. Gu Z., Pandya S., Samanta, A.; Liu, S.; Xiao, G.; Meyers, C.J.; Damodaran, A.R.; Barak, H.; Dasgupta, A.; Saremi, S.; et al. Resonant domain-wall-enhanced tunable microwave ferroelectrics. Nature 2018, 560, 622–627.
8. Liu G., Wolfman J., Autret-Lambert C., Sakai J., Roger S., Gervais M., Gervais F. Microstructural and dielectric properties of Ba0.6Sr0.4Ti1-xZrxO3 based combinatorial thin film capacitors library. Journal of Applied Physics. 2010. № 108. P. 114108.
9. Zhang N., Wang D., Wang J., Fang H., He B., Guo J., Han Y., Zhang P., Shi C., Chen Y. et al. Enhanced Piezoresponse and Dielectric Properties for Ba1-XSrXTiO3 Composition Ultrathin Films by the High-Throughput Method. Coatings. 2021. № 11. P. 1491.
10. Tumarkin A., Volpyas V., Zlygostov M., Odinets A., Sapego E. Varying the Composition of Ferroelectric Films during Ion-Plasma Sputtering: Simulation and Experiment. Bulletin of the Russian Academy of Sciences: Physics. 2018. № 82. P. 346–351.
11. Yudin P., Duchon J., Pacherova O., Klementova M., Kocourek T., Dejneka A., Tyunina M. Ferroelectric phase transitions induced by a strain gradient. Phys. Rev. Research. 2021. № 3. P. 033213.
12. Tian H.Y., Chan H.L.W., Choy C.L., No K. The effects of composition gradients of BaxSr1-xTiO3 thin ƍlms on their microstructures, dielectric and optical properties. Materials Science and Engineering: B. 2003. № 103. P. 246–252.
13. Petraru A., Droopad R., Kohlstedt H. Characterization of VO2/ferroelectric thin ƍlm heterostructures deposited on various complex oxide single crystal substrates. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films. 2019. № 37. P. 021514.
14. Tumarkin A., Gaidukov M., Gagarin A., Samoilova T., Kozyrev A. Ferroelectric strontium titanate thin ƍlms for microwave applications. Ferroelectrics. 2012. № 439. P. 49–55.
15. Hollmann E., Vol‘pyas V., Wordenweber R. Monte–Carlo simulation of the particle transport during physical vapor deposition of ceramic superconductors. Physica C: Superconductivity. 2005. № 425. P. 101–110.
16. Volpyas V., Kozyrev A. Thermalization of atomic particles in gases. Journal of Experimental and Theoretical Physics. 2011. № 113. P. 172–179.
17. Depla D., Leroy W. Magnetron sputter deposition as visualized by Monte Carlo modeling. Thin Solid Films. 2012. № 520. P. 6337–6354.
18. Kozak T., Vlcek J., Šimon Kos. Transport and ionization of sputtered atoms in high-power impulse magnetron sputtering discharges. Journal of Physics D: Applied Physics. 2013. № 46. P. 105203. URL: https://doi.org/10.1088/0022-3727/46/10/105203.
19. Volpyas V.A., Komlev A.Y., Platonov R.A., Kozyrev A.B. Thermalization of the flow of sputtered target atoms during ion-plasma deposition of films. Physics Letters A. 2014. № 378. P. 3182–3184.
20. Tumarkin A.V. et al. Thermostable ferroelectric capacitors based on graded films of barium strontium titanate. Technical Physics 2017. № 62.10. P. 1592–1598.
21. Behrisch R. (Ed.): Sputtering by Particle Bombardment I. V. 47 aus: Topics in Applied Physics. Springer-Verlag, Berlin-Heidelberg-New York 1981. 280 Seiten, Preis: DM 85. Berichte der Bunsengesellschaft for physikalische Chemie. 1982. № 86. P. 340–340.
22. Lu S.G., Zhu X.H., Mak C.L., Wong K.H., Chan H.L.W., Choy C.L. High tunability in compositionally graded epitaxial barium strontium titanate thin films by pulsed-laser deposition. Applied Physics Letters. 2003. № 82. P. 2877–2879.
23. Vorobiev A., Gevorgian S. Intrinsically switchable thin film bulk acoustic wave resonators. Applied Physics Letters. 2014. № 104. P. 222905.
24. Afrosimov V., Il’in R., Karmanenko S., Melkov A., Sakharov V., Serenkov I. Evidence of multiphase nucleation in perovskite film growth on MgO substrate from medium energy ion scattering analysis: Example of YBaCuO and (Ba,Sr)TiO3. Thin Solid Films. 2005. № 492. P. 146–152.